Distribution of studtite and metastudtite generated on the surface of UO; Application of Raman imaging technique to uranium compound

日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1854881

Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with HO produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a UO pellet through immersion in a HO aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the UO surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of UO. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.

A New type of neptunyl(VI) hydroxide which is topologically similar to -UO(OH)

中田 正美; 北澤 孝史*; 斎藤 孝*; Wang, J.*; 竹田 満洲雄*; 山下 利之; 佐伯 正克

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 76(7), p.1375 - 1378, 2003/07

https://doi.org/10.1246/bcsj.76.1375

われわれは、ネプツニル(VI)化合物とウラニル(VI)化合物の相違を、水酸化物についてX線回折測定やNpメスバウア分光法を用いて研究をおこなった。その際、新たな-NpO(OH)が合成でき、X線回折測定及びNpメスバウア分光測定をおこなったのでその結果を報告する。-NpO(OH)は、orthorhombic型NpOHOを熱分解することにより得られた。X線回折測定をした結果、Npは8配位を持った-UO(OH)と同構造であることがわかった。Npメスバウア分光測定をした結果、NpO(OH)HO及び-NpO(OH)と異なるスペクトルが得られた。Npメスバウア分光法は、アイソマーシフトや四極子相互作用に関する物性情報とともに、区別が難しい化合物を区別することができる有効な測定法である。

The Resonance raman effect of UOL (L=NO, CHCOO or Cl) type uranyl compounds in dimethyl sulfoxide

曽我 猛

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.433 - 436, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875500

ヂメチルスルホオキシド溶液中で、UOL (L=NO,CHCOO,Cl)型ウラニル化合物の共鳴ラマンスペクトルを測定した。ウラニルの全対称伸縮振動の共鳴ラマンプロファイルを、光学理論と電子吸収スペクトルの変換論に基づき解析した。その結果、→電子遷移によるウラニル結合の平衡原子間距離の伸びは、共鳴ラマンプロファイルの変動幅とともに増加し、配位子からウラン原子に移動してくる電子密度に比例していることが示された。

TRACY transient experiment databook, 3; Ramp feed experiment

中島 健; 山根 祐一; 小川 和彦; 會澤 栄寿; 柳澤 宏司; 三好 慶典

JAERI-Data/Code 2002-007, 123 Pages, 2002/03

JAERI-Data-Code-2002-007.pdf:4.34MB

本書は、TRACY「ランプ給液」実験のデータ集である。TRACYは、低濃縮の硝酸ウラニル水溶液を用いて超臨界実験を行うための原子炉である。最大過剰反応度は3$であり、溶液の炉心タンクへの供給あるいはトランジェント棒と呼ばれる制御棒を炉心から引き抜くことにより反応度が添加される。ランプ給液実験では、燃料溶液を一定速度で炉心タンクに供給し、超臨界実験を開始する。本データ集は、データシートとグラフで構成されている。データシートには、実験条件及び測定したパラメータの代表値が表に記載されている。グラフには、出力及び温度の変化が描かれている。これらのデータは、核分裂性溶液の臨界事故研究及び臨界事故解析コードの検証に有用である。

TRACY transient experiment databook, 1; Pulse withdrawal experiment

中島 健; 山根 祐一; 小川 和彦; 會澤 栄寿; 柳澤 宏司; 三好 慶典

JAERI-Data/Code 2002-005, 158 Pages, 2002/03

JAERI-Data-Code-2002-005.pdf:6.55MB

本書は、TRACY「パルス引抜」実験のデータ集である。TRACYは、低濃縮の硝酸ウラニル水溶液を用いて超臨界実験を行うための原子炉である。最大過剰反応度は3$であり、溶液の炉心タンクへの供給あるいはトランジェント棒と呼ばれる制御棒を炉心から引き抜くことにより反応度が添加される。パルス引抜実験では、トランジェント棒を空気圧により約0.2秒で引き抜き、超臨界実験を開始する。本データ集は、データシートとグラフで構成されている。データシートには、実験条件及び測定したパラメータの代表値が表に記載されている。グラフには、出力,圧力及び温度の変化が描かれている。これらのデータは、核分裂性溶液の臨界事故研究及び臨界事故解析コードの検証に有用である。

平成12年度におけるSTACYの運転記録; 2基の平板型炉心タンクと10%濃縮硝酸ウラニル水溶液を用いた中性子相互干渉体系の実験,2(受託研究)

小野寺 清二; 広瀬 秀幸; 井澤 一彦; 谷野 秀一; 神永 城太*; 桜庭 耕一; 宮内 正勝; 外池 幸太郎; 三好 慶典; 柳澤 宏司; et al.

JAERI-Tech 2001-057, 54 Pages, 2001/09

JAERI-Tech-2001-057.pdf:4.28MB

NUCEF(燃料サイクル安全工学研究施設)のSTACY(定常臨界実験装置)では、平成11年度に引続き、中性子相互干渉体系の臨界実験を行った。この実験では、2基の平板型炉心タンクと10%濃縮硝酸ウラニル水溶液を用いた。炉心タンクの寸法は、厚さ35cm、幅70cm、高さ150cmである。平成12年度には、2基の炉心タンクの間に設置したコンクリート,ポリエチレンの中性子隔離材やハフニウム,カドミウムの中性子吸収材による反応度効果を測定した。本報告書は、平成12年度に実施した計57回の実験に関する運転管理及び燃料管理データをまとめたものである。

Electronic structures and chemical bonding of actinyl nitrates dihydrates

平田 勝; 館盛 勝一; 関根 理香*; 尾上 順*; 中松 博英*

Advances in Quantum Chemistry, Volume 37, p.335 - 351, 2001/00

https://doi.org/10.1016/S0065-3276(00)37024-1

相対論DV-DFS分子軌道法を用いて硝酸アクチニル2水和物[AnO2(NO3)2(H2O)2,An=U,Np,Pu]の電子状態と化学結合を調べた。アクチノイド原子と配位子間の結合は、原子番号の増加に伴ってイオン結合的にも共有結合的にも弱くなることがわかった。また、硝酸アクチニルの原子価安定性についてもHOMO-LUMOエネルギー準位と化学結合解析から評価し、UNpPuの順に不安定になることを明らかにした。

Measurement and analysis of neutron and -ray doses on criticality accidents of low-enriched uranyl nitrate solution using tissue-equivalent dosimeters at the TRACY facility

曽野 浩樹; 柳澤 宏司; 大野 秋男; 小嶋 拓治; 三好 慶典; 空増 昇*

Proceedings of the ANS International Topical Meeting on Advances in Reactor Physics and Mathematics and Computation into the Next Millennium (PHYSOR2000) (CD-ROM), 9 Pages, 2000/05

商用核燃料再処理工場の安全性評価研究に資するため、原研の過渡臨界実験装置TRACYを用いて、溶液系臨界事故時の線量評価実験を行った。本実験では、燃料に10%濃縮硝酸ウラニル水溶液を用い、反応度添加条件を変えて運転を行った。線量計には、中性子または線に対し、人体筋肉組織とほぼ等価な感度を有するアラニン線量計と四ホウ酸チリウム熱蛍光線量計を用いた。また、連続エネルギーモンテカルロコードMCNP4BとMVPのそれぞれを用い、実験解析計算を行った。線量測定の結果、中性子及び線量とも、反応度添加条件によらず、放出エネルギー(核分裂数)に比例することが確認された。また、その空間分布も変わらないことから、両線量計を用いた臨界事故時被曝線量評価に見通しが得られた。一方、解析計算では、計算値は測定値と30%以内で一致し、両計算コードの妥当性が示された。

ニアフィールドにおけるアクチニドコロイドの移行に関する研究(IV)

鈴木 篤之*; 長崎 晋也*

JNC TJ1400 99-028, 62 Pages, 1999/02

JNC-TJ1400-99-028.pdf:1.59MB

前半部では、非結晶性鉄酸化物コロイド粒子へのNpO/SUB2/SUP+の吸着拳動に関して吸着平衡と吸着速度という2つの観点から検討を加えた。その結果、吸着挙動はバルク溶液とコロイド粒子外表面間の遠い吸着と、コロイド粒子内のマイクロポアに拡散し吸着する遅い吸着の2つのステップから構成されることを明らかにした。また、外表面へのNpO/SUB2/SUP+の吸着が内圏型吸着であること、マイクロポア内の表面拡散係数が2.010/SUP-13cm/SUP2/Sであることを示した。後半部では、ab initio計算法を用い、数種類のウラニル錯体の振動数を評価しラマン分光などの実測結果と比較するとともにウラニルイオンの水和の影響について考察を行った。また、銀コロイド粒子へのウラニルイオンの吸着挙動の解析を行い、ラマン分光法の実験結果とも合わせて、内圏型での吸着の可能性が高くそのときの銀-ウラン原子間距離が3A○であると評価した。

Experiments on transient behavior of a low-enriched uranyl nitrate solution system with TRACY to study hypothetical criticality accidents in reprocessing plants

柳澤 宏司; 中島 健; 小川 和彦; 曽野 浩樹; 桜庭 耕一; 會澤 栄寿; 森田 俊夫*; 菅原 進*; 薗田 暁; 大野 秋男

Proceedings of 6th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC '99), 2, p.900 - 906, 1999/00

日本原子力研究所では、過渡臨界実験装置(TRACY)を用いた実験を1996年に着手し、濃縮度10%の硝酸ウラニル水溶液に関する臨界超過時の過渡特性に関する研究を行ってきた。TRACYでは、再処理施設の安全評価で必要となる過渡変化時の核熱流力特性に関する基礎データを取得する。TRACYでは、温度及び放射線分解ガスボイドによる反応度フィードバックについて明らかにするために、さまざまな反応度添加条件での出力特性に関する測定を行ってきた。また、これと並行して、臨界超過時の被ばく線量及び放射性物質の閉じ込め性能に関するデータも取得している。本報告では、TRACYの性能及び仕様、さらに実験に使用している計装について述べる。また、最近の研究活動及び今後の計画についてもまとめる。